近日，环化学院传来喜讯，陈莲芬副教授以第一作者身份在国际顶级学术期刊ACS Catalysis（2024年IF=11.7）上发表了题为 “Integration of CdS Nanoparticles and Molecular Cobalt Catalysts into Metal−Organic Frameworks for Highly Efficient Photocatalytic Amine Oxidation” 的高水平论文（doi:10.1021/acscatal.4c07398），该成果在光催化胺氧化领域取得了重要突破。我校为第一完成单位，中山大学、海南大学、美国北德克萨斯大学为共同完成单位。

研究成果简介

在有机化学领域，亚胺作为构建各类含氮生物活性化合物、精细化学品和药物的基础材料，其合成方法一直备受关注。光催化氧化胺偶联反应作为一种新兴的合成方法，具有反应条件温和、高效、可持续和环保等优点，成为研究热点。然而，开发具有出色光响应、快速电荷载流子分离和迁移能力以及高活性催化位点的光催化剂仍面临巨大挑战。

陈莲芬副教授团队针对这一难题，通过分步组装（SSA）策略，成功构建了一系列具有光敏性硫化镉纳米粒子和催化活性钴位点的多功能复合材料 CdS-x/UiO-66-IPy (Co)。该策略通过对UiO-66-NH₂进行后合成共价修饰，引入潜在的金属螯合位点，不仅保证了小尺寸 CdS 在 UiO-66-NH₂上的良好空间分布和精确定位，还在 MOF 结构中固定了丰富的活性钴位点，显著提高了光催化胺氧化性能。

实验结果表明，所制备的 CdS-20/UiO-66-IPy (Co) 复合材料在可见光照射和环境空气条件下，对胺氧化为亚胺的反应展现出卓越的催化活性，转化率和选择性均超过 95%，远高于母体 UiO-66 和 CdS。回收实验证实了该复合材料具有良好的可回收性和耐久性，经过五次连续催化反应后，其结构完整性和催化活性基本保持不变。此外，团队通过光电流、电化学阻抗、光致发光、瞬态吸收和电子顺磁共振光谱等综合实验，深入研究了其催化机理，揭示了光生电荷载流子的分离、迁移过程以及活性氧物种在反应中的重要作用。这一研究成果为理解光催化胺氧化反应机制提供了重要依据，对推动光催化领域的发展具有重要意义。

陈莲芬副教授此次在ACS Catalysis上发表论文，不仅是其个人科研生涯的重大成果，也是环化学院在科研领域的又一重要突破，充分展示了学院在化学工程与技术领域的强大科研实力。该成果有望为光催化技术在有机合成中的实际应用提供新的思路和方法，推动相关产业的绿色可持续发展。